English below

Résumé
En France, dans les centres de stockage des déchets radioactifs, les matériaux cimentaires (les bétons) sont utilisés comme barrière et matrice de confinement retardant la migration des radionucléides et comme matériau structurel. Cependant, le comportement à long terme (durabilité) de ces matériaux dépend des altérations physico-chimiques et mécaniques qu’ils vont subir au cours de leur vie. L’endommagement mécanique lié à ces altérations (génération de chemins préférentiels, sous la forme de fractures) peut conduire à des modifications plus ou moins marquées des propriétés de transport (coefficients de diffusion, perméabilité) et de rétention des radionucléides (RN) au sein des matériaux cimentaires. Ces endommagements pourraient potentiellement impacter le transfert de ces RN vers la biosphère. Comprendre les conséquences de cette fracturation sur la migration des radionucléides et sur les propriétés de rétention des matériaux cimentaires est crucial afin de prévoir la migration des éléments radioactifs. Lors de ce travail, des réseaux de fractures ont été générés à l’intérieur d’éprouvettes de mortier, matériau analogue au béton, en utilisant une méthode de fracturation triaxiale. Les propriétés et les structures internes des mortiers sains et fracturés ont été caractérisées en utilisant plusieurs techniques de laboratoire (porosité et perméabilité) ainsi que des techniques d’imagerie (microscopie optique ou électronique à balayage, micro-tomographie à rayons X, corrélation volumique numérique ou la méthode d’imprégnation au 14C-PMMA). Deux types d’essais de transport ont été menés sur les éprouvettes de mortier saines et endommagées : (i) diffusion pure traversante (through-diffusion) et (ii) advection – dispersion. Les expériences de diffusion ont permis de mesurer le flux de traceurs traversant l’échantillon, elles ont également permis de réaliser des analyses post-mortem par autoradiographie afin d’imager la répartition des RN à l’intérieur des échantillons. Les expériences d’advection – dispersion consistent à faire percoler des radionucléides à travers une éprouvette de mortier en instaurant un gradient de pression entre les deux faces du matériau. La combinaison des résultats des expériences de transport ainsi que les caractérisations des matériaux, sains et fracturés, incluant les analyses par autoradiographie, ont permis de caractériser l’effet de l’ouverture et de la densité des fractures sur le transport et la rétention de différents traceurs radioactifs (eau tritiée (HTO), 36Cl, 75Se et 137Cs) présentant une interaction variable avec la matrice cimentaire.

Abstract
In France, in radioactive waste storage centres, cementitious materials (concrete) are used as a barrier and containment matrix to delay the migration of radionuclides and as a structural material. However, the long-term behaviour (durability) of these materials depends on the physical, chemical and mechanical changes they undergo during their lifetime. The mechanical damage associated with these alterations (generation of preferential paths, in the form of fractures) can lead to more or less marked changes in the transport properties (diffusion coefficients, permeability) and retention of radionuclides (RN) within cementitious materials. This damage could potentially have an impact on the transfer of these RN to the biosphere. Understanding the consequences of this fracturing on the migration of radionuclides and on the retention properties of cementitious materials is crucial for predicting the migration of radioactive elements. In this work, fracture networks were generated inside specimens of mortar, a material similar to concrete, using a triaxial fracturing method. The internal properties and structures of the sound and fractured mortars were characterised using a number of laboratory techniques (porosity and permeability) as well as imaging techniques (optical or scanning electron microscopy, X-ray micro-tomography, digital volume correlation or the 14C-PMMA impregnation method). Two types of transport tests were carried out on healthy and damaged mortar specimens: (i) pure through-diffusion and (ii) advection-dispersion. The diffusion experiments were used to measure the flow of tracers through the sample, and also to carry out post-mortem analyses using autoradiography in order to image the distribution of RN within the samples. Advection-dispersion experiments consisted of percolating radionuclides through a mortar sample by creating a pressure gradient between the two faces of the material. The combined results of the transport experiments and the characterisation of the materials, both sound and fractured, including autoradiography analyses, have made it possible to characterise the effect of fracture opening and density on the transport and retention of various radioactive tracers (tritiated water (HTO),36 Cl,75 Se and137 Cs) interacting to varying degrees with the cementitious matrix.

Composition of the jury :

Rapporteur: Sébastien Savoye (Research Director, CEA)
Rapporteur: Karim Aït-Mokhtar (Professor, University of La Rochelle)
Examiner: Céline Perlot Bascoulès (Professor, University of Pau)
Examiner: Marja Siitari-Kauppi (Lecturer, Université d'Helsinki)Examiner: Emmanuel Tertre (Professor, University of Poitiers)
Examiner: Pierre Henocq (Docteur, Andra)
Thesis co-director: Catherine Landesman (CNRS Research Engineer, Subatech, Nantes)
Thesis supervisor: Paul Sardini (Senior lecturer, University of Poitiers)